Em 1971 escreveu a corajosa carta pastoral "Uma Igreja na Amazônia em guerra contra o latifúndio e a marginalização social", na qual denunciava males mais atuais que nunca: grilagem de terras, desigualdades crescentes, sofrimento das populações locais. Ele pode, portanto, ser considerado um precursor daquela sensibilidade que deu vida ao recente Sínodo para a Amazônia.
Foi um grande amigo do Servo de Deus P. Rodolfo Lunkenbein SDB, com quem fundou o Conselho Indigenista Missionário (CIMI), no qual colaborou. No dia 15 de julho de 1976 o P. Lunkenbein e o índio Simão foram mortos na missão salesiana de Meruri; três dias depois Dom Casaldáliga escrevia no Livro de Condolências de Meruri: “15 de julho foi uma data histórica na história da nova Igreja Missionária. Rodolfo e Simão mais dois mártires, despedaçados no amor, segundo a palavra de Cristo: o índio deu a vida pelo missionário. O missionário deu a vida pelo índio. Para todos nós, índios e missionários, este sangue de Meruri represnta um compromisso e uma esperança. O índio terá sua terra! O índio será livre! A Igreja será indigena!”. Uma síntese profética de uma história de amor e cruz, de suor e sangue, de fé e coragem.
O Papa Francisco, em sua exortação apostólica pós-sinodal Querida Amazonia, publicada em 12 de fevereiro de 2020, citou um dos poemas de Dom Casaldáliga: “Flutuam sombras de mim, madeiras mortas. Mas a estrela nasce sem censura sobre as mãos deste menino, especialistas que conquistam as águas e a noite. Bastar-me-á saber que Tu me conheces inteiramente, ainda antes dos meus dias”. (Carta de navegar - Pedro Casaldáliga)", para ressaltar que a "relação com Deus presente no cosmos” deve tornar-se “cada vez mais uma relação pessoal com um «Tu», que sustenta a própria realidade e lhe quer dar um sentido, um «Tu» que nos conhece e ama"(n.73 de Querida Amazônia).
https://www.infoans.org/pt/component/k2/item/10984-brasil-morre-dom-pedro-casaldaliga-amigo-do-servo-de-deus-p-lunkenbein-sdb#sigProId4c87c46270