En 1971, il a écrit la courageuse lettre pastorale « Une Église en Amazonie en guerre contre le latifundium et la marginalisation sociale, » dans laquelle il a dénoncé des maux plus actuels que jamais : l’accaparement des terres, les inégalités croissantes, la souffrance des populations locales. Il peut donc être considéré comme un précurseur de cette sensibilité qui a donné naissance au récent Synode pour l’Amazonie.
Il était un grand ami du P. Rodolfo Lunkenbein, SDB, Serviteur de Dieu, avec qui il a fondé et collaboré au Conseil Indigéniste Missionnaire (CIMI). Le 15 juillet 1976, le P. Lunkenbein et l’Indien Simão furent tués dans la mission salésienne de Meruri et le 18 juillet suivant, Mgr. Casaldáliga a écrit dans le livre de condoléances de Meruri : « Le 15 juillet est une date historique dans l’histoire de la nouvelle Église missionnaire. Rodolfo et Simão sont deux autres martyrs, brisés dans l’amour, selon la parole du Christ : l’Indien a donné sa vie pour le missionnaire. Le missionnaire a donné sa vie pour l’Indien. Pour nous tous, Indiens et missionnaires, ce sang de Meruri est un engagement et une espérance. L’Indien aura la terre ! L’Indien sera libre ! L’Église sera autochtone ! » Une synthèse prophétique d’une histoire d’amour et de croix, de sueur et de sang, de foi et de courage.
Le Pape François, dans son exhortation apostolique post-synodale Querida Amazonia, publiée le 12 février 2020, a cité l’un des poèmes de Mgr Casaldáliga : «Mon ombre flotte, au milieu des bois morts. Mais l’étoile est née sans reproche sur les mains de cet enfant, expertes, qui conquièrent les eaux et la nuit. Il doit me suffire de savoir que tu me connais tout entier, bien avant ma naissance. (Carta de navegar - Pedro Casaldáliga), » pour souligner que la « relation avec Dieu présent dans le cosmos se transforme toujours plus en une relation personnelle avec un Tu qui soutient sa réalité et qui veut lui donner un sens, un Tu qui nous connaît et qui nous aime » (n ° 73 de Querida Amazonia).
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